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摘要：近年來,功能梯度鐵電薄膜由于具有與塊狀材料、傳統(tǒng)的均勻的薄膜材料顯著不同的行為和特征而備受學(xué)術(shù)界和工程界的關(guān)注。功能梯度鐵電薄膜包括組分梯度鐵電薄膜,溫度梯度鐵電薄膜和應(yīng)力驅(qū)動的極化梯度鐵電薄膜。實(shí)驗(yàn)研究表明梯度鐵電薄膜的電滯回線沿極化軸方向產(chǎn)生平移,極化偏移的大小和方向與極化梯度的大小、溫度、應(yīng)力以及外加電場的大小有關(guān)。同時(shí),功能梯度鐵電薄膜具有增強(qiáng)的介電特性、介電調(diào)諧率和巨熱電系數(shù)。因此,這類材料在遠(yuǎn)紅外探測、致動器、傳感器、能量儲存,以及可調(diào)濾波器、可調(diào)振蕩器和移相器等可調(diào)微波元件方面有許多潛在的應(yīng)用前景。對功能梯度鐵電薄膜的熱力學(xué)性質(zhì)的研究,不僅在理論上具有重要的學(xué)術(shù)價(jià)值,而且在工業(yè)和國防科技上有著廣闊的應(yīng)用前景,是材料物理、凝聚態(tài)物理和微電子研究領(lǐng)域中的前沿課題。
本文重點(diǎn)研究了梯度鐵電薄膜的熱力學(xué)性質(zhì),主要集中在: 1. 組分梯度鐵電薄膜的極化偏移和熱釋電效應(yīng)實(shí)驗(yàn)中可用多種手段(如磁控濺射、溶膠-凝膠、金屬-有機(jī)物化學(xué)氣相沉積、脈沖激光沉積技術(shù)等)制備出多種組分材料的組分梯度鐵電薄膜,而相關(guān)的理論研究工作明顯滯后。本文中,我們首先在橫場伊辛模型中,加入了四自旋相互作用,并用雙峰幾率分布函數(shù)來描述組分的變化,研究組分梯度BST 薄膜的極化、相變等特性。我們的理論模型很好地解釋了實(shí)驗(yàn)結(jié)果。計(jì)算結(jié)果表明極化梯度的大小和方向既與組分梯度的大小有關(guān),也與溫度有關(guān)。對于上梯度的ST→BST 薄膜,可獲得一個(gè)臨界的Sr~(2+)組分濃度,在這個(gè)臨界濃度附近發(fā)生了從二級相變到一級相變的渡越。這個(gè)現(xiàn)象在下梯度的BT→BST 薄膜中不存在。我們還引入泊松方程來計(jì)算組分梯度薄膜的電荷偏移量,探索了溫度和組分梯度對電荷的偏移量大小的影響。其次,我們應(yīng)用第一性原理方法研究階梯狀組分梯度PZT 薄膜的熱電特性和極化偏移。發(fā)現(xiàn)調(diào)節(jié)梯度膜的組分梯度的大小和薄膜厚度可獲得大的有效熱電系數(shù),這在理論上對熱電器件的設(shè)計(jì)有一定的參考價(jià)值。
