熱障涂層陶瓷材料的研究現(xiàn)狀與展望

【簡(jiǎn)介】

熱障涂層陶瓷材料的研究現(xiàn)狀與展望

李志明，錢(qián)士強(qiáng)，王偉

（上海工程技術(shù)大學(xué)材料工程學(xué)院，上海201620）

[摘要]  目前主要研究的熱障涂層陶瓷材料分為氧化物穩(wěn)定的Zr0₂、鈣鈦礦結(jié)構(gòu)ABO₃陶瓷、焦綠石或螢石結(jié)構(gòu)A₂B₂0₇陶瓷、磁鐵鉛礦結(jié)構(gòu)MMeA_l11O₁₉陶瓷及其他先進(jìn)陶瓷材料5大類。概述了各類材料的研究進(jìn)展，對(duì)熱障涂層陶瓷材料今后的發(fā)展方向進(jìn)行了探討，認(rèn)為氧化物穩(wěn)定的Zr0：在熱障涂層中的應(yīng)用地位必將被使用溫度更高的新型陶瓷材料所替代。

[關(guān)鍵詞]  熱障涂層；穩(wěn)定Zr0₂; A₂B₂0₇陶瓷；MMeA_l11O₁₉陶瓷；抗高溫；隔熱

[中圖分類號(hào)] TG174.45  [文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼]A  [文章編號(hào)]1001 - 1560( 2011) 01 - 0038 - 04

O前言

目前，高溫合金材料已無(wú)法滿足現(xiàn)代渦輪發(fā)動(dòng)機(jī)對(duì)高進(jìn)口溫度的要求^[1]，金屬部件（如燃燒室內(nèi)壁、渦輪葉片等）上需制備熱障涂層，以承受更高的溫度，同時(shí)提高發(fā)動(dòng)機(jī)的使用壽命和效率^[2]。

熱障涂層具有隔熱、抗高溫氧化和耐腐蝕等作用，其典型結(jié)構(gòu)為雙層系統(tǒng)，由表層的陶瓷熱障層和中間的金屬粘結(jié)層構(gòu)成。在熱障涂層中實(shí)際起隔熱作用的是陶瓷熱障層，它能有效減少向金屬基體的熱傳導(dǎo)，保護(hù)關(guān)鍵零部件。合適的熱障涂層陶瓷材料應(yīng)滿足高熔點(diǎn)、低熱導(dǎo)率、熱膨脹系數(shù)與金屬基體較匹配、低燒結(jié)速率、良好的高溫化學(xué)穩(wěn)定性、與金屬層結(jié)合力高、在室溫與工作溫度之間無(wú)相變等要求^[3]。

氧化物穩(wěn)定的Zr0₂是目前應(yīng)用最為廣泛的熱障涂層陶瓷材料，鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的ABO₃陶瓷和焦綠石或螢石結(jié)構(gòu)的A₂B₂0₇陶瓷也不斷受到關(guān)注；此外，新型磁鐵鉛礦結(jié)構(gòu)的MMeA_l11O₁₉陶瓷及其他先進(jìn)陶瓷材料也開(kāi)始得到重視。如下綜述了目前國(guó)內(nèi)外熱障涂層陶瓷材料的研究現(xiàn)狀，介紹了最新的先進(jìn)熱障涂層陶瓷材料并探討了其今后的發(fā)展趨勢(shì)。

15類熱障陶瓷涂料研究近況

1.1  氧化物穩(wěn)定的Zr0₂

氧化物穩(wěn)定Zr0₂具有較低的熱導(dǎo)率、較高的熱膨脹系數(shù)和良好的高溫性能^[4]，很長(zhǎng)一段時(shí)期內(nèi)充當(dāng)著主要的熱障涂層陶瓷材料。用于穩(wěn)定Zr0₂的氧化物種類繁多，二價(jià)穩(wěn)定劑有Ca0和MgO^[5]等，三價(jià)穩(wěn)定劑有Y₂0₃^[6]，Sm₂0₃^[7]，Nd₂0₃^[8]，Er₂0₃^[9]等，四價(jià)穩(wěn)定劑有Ce0₂ ^[10]，Hf02[11]等。其中，Y₂0₃是Zr0₂最常用的穩(wěn)定劑，完全致密質(zhì)量分?jǐn)?shù)為7%的Y₂0₃ - Zr0₂陶瓷的熱導(dǎo)率室溫時(shí)為3.0 W/(m·℃)，在700℃時(shí)為2.3W/(m·℃)^[6]。為了降低熱導(dǎo)率，YSZ曾被摻雜多種添加劑，如Ce0₂ ^[12]，La₂0₃^[13,14]，Hf0₂^[14]等。在電子束物理氣相沉積法( EB - PVD)制備的YSZ涂層中摻雜La₂0₃和Hf0₂，所得復(fù)合材料的熱導(dǎo)率約為0.5W/(m·℃))，比普通YSZ熱障涂層陶瓷材料低得多，在1400℃煅燒后仍能得到柱狀晶，有利于限制熱傳導(dǎo)；在1200℃時(shí)形成的La₂Zr20₇納米顆粒分散于涂層中，通過(guò)抑制孔收縮，使涂層具有超高燒結(jié)阻力^[14]。通常，各氧化物的摻雜對(duì)Zr0₂的影響主要是阻止其固有相變，并通過(guò)點(diǎn)缺陷加劇聲子散射從而降低材料熱導(dǎo)率。

氧化物穩(wěn)定的Zr0₂可以滿足1200℃以下熱障涂層對(duì)熱物理性能和相穩(wěn)定性能的要求。在更高溫度時(shí)，由于相變加劇等原因會(huì)使涂層失效，隨著現(xiàn)代渦輪發(fā)動(dòng)機(jī)向高進(jìn)口溫度方向發(fā)展，燃燒室中的燃?xì)鉁囟纫呀咏?st1:chmetcnv w:st="on" TCSC="0" NumberType="1" Negative="False" HasSpace="False" SourceValue="1700" UnitName="℃">1700℃甚至更高。因此，渦輪葉片的合金材料需采用使用溫度更高的熱障涂層以承受l600℃以上

的溫度^[15]。為此，需尋求新的陶瓷材料應(yīng)用于熱障涂層，氧化物穩(wěn)定的2r02熱障陶瓷材料面臨嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。

1.2鈣鈦礦結(jié)構(gòu)AB0₃陶瓷

鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的ABO₃陶瓷中，早期有SrZr0₃ ^[16l，BaZr03^[17]，MgZr03 ^[18]等應(yīng)用于熱障涂層。盡管SrZr0₃的熔點(diǎn)高達(dá)2690℃，但其在高溫下相穩(wěn)定性較差^[16]，不適宜單獨(dú)用作高溫下的熱障涂層材料。BaZr03的熔點(diǎn)為2000℃，其膨脹系數(shù)相比YSZ低得多，因而其抗熱沖擊性能欠佳^[17]。等離子噴涂的MgZr0₃梯度涂層600℃時(shí)便有Mg0從固溶體中析出，因而不能用于高溫?zé)嵴贤繉?SUP>[18]。此外，從Ba_1-xZr_x0₃ (X =0，0.125，0.250，0.375，0.500)的熱物理性能看BaZr0₃化合物中Sr²⁺取代Ba²⁺會(huì)顯著影響其熱膨脹行為，不能作為熱障涂層的候選材料^[19]。其實(shí)，AB0₃陶瓷并不是不能成為可用的熱障涂層材料，采用適當(dāng)?shù)难趸飺诫s，使其A位或B位被部分取代，就有可能改善其高溫相穩(wěn)定性而成為良好的熱障涂層材料，Ma W等人的研究證明了這一理論，如采用Yb₂0₃和Gd₂0₃對(duì)SrZr0₃進(jìn)行摻雜，制備的Sr( Zr_0.9 Yb_0.1)0_2.95和Sr( Zr_0.8Gd_0.2)0_2.9材料具有比YSZ更低的熱導(dǎo)率^[20,21]，而且等離子噴涂制備的Sr( Zr_o.9 Yb_o.1)0_2.95/YSZ雙層涂層在表面溫度約1350℃時(shí)具有比單層YSZ涂層更長(zhǎng)的熱循環(huán)壽命^[21]。

另外，還有一類新開(kāi)發(fā)用于熱障涂層中的鈣鈦礦陶瓷是BaLn₂Ti₃0₁₀（Ln為La，Sm，Nd，Pr中的一種或多種組合），為層狀鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，熱導(dǎo)率低并具有良好的燒結(jié)阻力。采用BaC0₃，Ti0₂，La₂0₃在1500℃固相反應(yīng)48 h制得BaLaTi₃0₁₀(簡(jiǎn)稱為BLT)，在室溫至1400℃間具有良好的相穩(wěn)定性，其熱膨脹系數(shù)在1200 cc以下隨溫度升高而線性增加；大氣等離子噴涂制得的BLT熱障涂層在1200℃時(shí)熱導(dǎo)率為0.7 W/(m·℃)，在1100℃能承受1100次以上的熱循環(huán)^[22]。

1.3焦綠石或螢石結(jié)構(gòu)A₂B₂0₇陶瓷

A₂B₂0₇（A為稀土元素，B為Zr，Hf，Ce等元素）陶瓷材料具有比Zr0₂材料更低的熱導(dǎo)率，相當(dāng)?shù)臒崤蛎浵禂?shù)及良好的高溫相穩(wěn)定性能，被認(rèn)為是最有希望替代Zr0₂的材料體系。目前，對(duì)該材料體系的研究主要集中在La₂Zr0₂0₇^[23],Gd₂Zr₂0₇^[24],Nd₂Zr₂0₇^[25],La₂ Ce₂0₇^[26,27], Eu₂Zr₂0₇^[26],DY₂Zr₂0₇^[28], Sm₂Zr₂0₇^[29]等的熱物理性能方面。其中，La₂Zr0₂0₇的研究相對(duì)較多^[30,31]，其晶格內(nèi)部由Zr0₆八面體構(gòu)成大的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，la³⁺填充在由六個(gè)Zr0₆構(gòu)成的八面體孔隙中，在滿足電中性的條件下，LA³⁺和Zr⁴⁺可以被具有相近離子半徑的其他離子替代。La₂Zr₂0₇作為熱障涂層陶瓷材料應(yīng)用的主要不足之處是其熱膨脹系數(shù)較低^[30]，制備成涂層時(shí)在高溫?zé)嵫h(huán)下易剝落。由于Ce0₂具有較大的熱膨脹系數(shù)（1.3×10^-5℃^-1），并且Ce⁴⁺和2r⁴⁺具有相近的離子半徑，即Ce⁴⁺可以部分取代Zr⁴⁺，因而Ce0₂摻雜La₂Zr₂0₇可以改善其熱膨脹系數(shù)。采用化學(xué)沉淀法制備了Ce0₂摻雜的La₂Zr₂0₇熱障涂層陶瓷材料，結(jié)果Ce0₂摻雜提高了La₂Zr₂0₇的熱膨脹系數(shù)（高于8YSZ），但對(duì)其導(dǎo)熱系數(shù)的影響不大^[23]。文獻(xiàn)[32]采用電子束物理氣相沉積法制得La₂( Zr_o.7Ce_o.3)₂0₇熱障涂層并研究了其循環(huán)氧化行為。為進(jìn)一步降低La2Zr207的導(dǎo)熱系數(shù)，采用溶膠-凝膠法制備了稀土Yb和Gd固溶摻雜的Lal.7 Ybo.3Zr207和La1.7Gd0.15 Yb0.15Zr207熱障涂層陶瓷材料，其導(dǎo)熱系數(shù)較La：2r207降低了30%以上[33]。

1.4磁鐵鉛礦結(jié)構(gòu)MMeAL₁₁0₁₉陶瓷

磁鐵鉛礦結(jié)構(gòu)的六鋁酸鹽MMeAL₁₁0₁₉（M為La，Nd，Sr等元素，Me為堿土金屬元素等）陶瓷顯微結(jié)構(gòu)由隨機(jī)排列的片層組成，是較晚開(kāi)發(fā)的用于高溫下能保持長(zhǎng)期良好的結(jié)構(gòu)和熱穩(wěn)定性的熱障涂層，具有遠(yuǎn)低于Zr0₂基熱障涂層材料的燒結(jié)速率^[34]，存在較多的微孔，有良好的熱絕緣效果。用于熱障涂層的MMeAL₁₁0₁₉陶瓷，研究相對(duì)較早、較多的是鎂基六鋁酸鑭（MMeAL₁₁0₁₉，簡(jiǎn)稱LMA），等離子噴涂制備的LMA熱障涂層完全可以替代氧化物穩(wěn)定的Zr0₂而應(yīng)用于使用溫度更高的熱障涂層^[34,35]。近年來(lái)，MMeAL₁₁0₁₉陶瓷用于熱障涂層越來(lái)越受到關(guān)注。采用固相反應(yīng)法合成了LMA陶瓷，對(duì)其LMA熱障涂層進(jìn)行了激光重熔處理研究^[36，37]。采用固相法制備了可應(yīng)用于大氣等離子噴涂的鎂基六鋁酸鑭噴涂粉末，在1570℃保溫2h可得到單相所需噴涂粉末^[38]；采用類似方法制備出單相的六鋁酸鹽MMeAL₁₁0₁₉和Sr_0.5La_0.5 MgAL₁₁0_18.75片體，MMeAL₁₁0₁₉的最終生成溫度在1600℃左右，而Sr_o．5LA_O．5 MgAL₁₁0_18.75的最終生成溫度在1500℃左右，Sr的摻雜降低了MMeAL₁₁0₁₉的最終生成溫度^[39]。

1.5其他熱障涂層陶瓷材料

除上述已成體系的熱障涂層陶瓷材料外，還開(kāi)發(fā)了其他具有熱障涂層應(yīng)用前景的陶瓷材料。釔鋁石榴石（Y₃A_l50₁₂，簡(jiǎn)稱YAG）也是一種良好的熱障涂層材料，屬石榴石結(jié)構(gòu)，其從室溫至熔點(diǎn)(1970℃)均能保持良好的熱穩(wěn)定性，而且熱導(dǎo)率低，氧在YAG內(nèi)部的擴(kuò)散率比在Zr0₂中小10個(gè)數(shù)量級(jí)^[40]，因而YAG能很好地保護(hù)基體和金屬粘結(jié)層。采用噴霧熱分解法制得YAG涂層，當(dāng)以FeCrALY為基體時(shí)涂層在室溫至1000℃間熱循環(huán)50次仍保持良好^[40]。BaY₂0₄^[41]和SrYO₄^[42]陶瓷也曾被認(rèn)為是可用的熱障涂層材料，其中BaY₂0₄的熱導(dǎo)率明顯低于SrYO₄^[41]，但它們是否能作為YSZ的替代材料還沒(méi)有確切的研究結(jié)果。

2  5類熱障涂層陶瓷材料的研究展望

氧化物穩(wěn)定的ZrO₂因有限的高溫服役能力而無(wú)法滿足新一代渦輪發(fā)動(dòng)機(jī)的需要。隨著對(duì)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的AB0₃陶瓷、焦綠石或螢石結(jié)構(gòu)的A₂B₂0₇陶瓷、磁鐵鉛礦結(jié)構(gòu)的MMeAL₁₁0₁₉陶瓷及其他先進(jìn)陶瓷材料研究的深入，這些新型的熱障材料將有可能替代氧化物穩(wěn)定的Zr0₂應(yīng)用于熱障涂層系統(tǒng)中并帶動(dòng)高溫部件系統(tǒng)一次新的飛躍。然而，目前存在的問(wèn)題還很多，如新型熱障涂層陶瓷材料研究不夠成熟、其與金屬粘結(jié)層及金屬基體的匹配問(wèn)題尚無(wú)充分的研究數(shù)據(jù)等。因此，大量的相關(guān)研究亟待進(jìn)行，其重點(diǎn)有以下幾方面：

(1)對(duì)于氧化物穩(wěn)定的Zr0₂，粉體的制備技術(shù)和理論研究已較成熟，今后主要是對(duì)涂層制備工藝的優(yōu)化以及涂層結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)等的創(chuàng)新研究；

(2)探索新型熱障涂層陶瓷材料高純度粉體的最佳制備工藝，研究各新型材料的熱導(dǎo)率、熱膨脹系數(shù)等隨溫度的變化規(guī)律，優(yōu)化對(duì)應(yīng)材料的涂層制備技術(shù)，以獲得高性能的新型熱障涂層；

(3)根據(jù)新型熱障涂層陶瓷材料與氧化物穩(wěn)定Zr02材料的熱物理性能，開(kāi)展雙層陶瓷層、多層陶瓷層或者設(shè)計(jì)梯度涂層結(jié)構(gòu)的研究，減少涂層系統(tǒng)在高溫下的熱失配，提高涂層服役壽命；

(4)系統(tǒng)研究不同新型熱障涂層陶瓷材料與金屬粘結(jié)層的結(jié)合問(wèn)題及新型陶瓷熱障涂層高溫工況下有別于傳統(tǒng)YSZ涂層的失效行為；

(5)采用高能束表面處理技術(shù)（如激光重熔等）對(duì)新型熱障涂層進(jìn)行表面修飾，以優(yōu)化涂層的組織結(jié)構(gòu)，提高涂層高溫性能；

(6)結(jié)合計(jì)算機(jī)軟件對(duì)新型陶瓷熱障涂層隔熱性能、應(yīng)力狀態(tài)、熱循環(huán)壽命、失效機(jī)理等進(jìn)行模擬計(jì)算，推動(dòng)新型熱障涂層陶瓷材料的實(shí)際應(yīng)用。

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